1965年3月8日，蒋经国在主持国防部会议时提出其施政理念：（一）构成严密坚固的台澎金马防线；（二）要准备一股强大的、机动的打击兵 力；（三）加强有力量、有权威的政治作战与情报作战系统；（四）巩固台湾省兵员动员的基础；（五）扩充自己的兵工厂建设；（六）从事原子能的研发；（七） 扩展对大陆及在大陆的抗暴运动；（八）改善军人生活（九）培养革命实践军风，提高军事行动的功效。
蒋经国任国防部长期间，深入基层，事必躬亲，把军事战备工作搞得热火朝天，一方面积极在军中宣传反攻大陆，另一方面加强对大陆进行偷 渡、空降、派遣和侦察飞行等活动，收集大陆情报。在他出任国防部长的第一年，派出的偷渡特务就达18批42人次，各种特务飞机对大陆的飞行达45批 50架次。
文化大革命开始后，蒋经国密切关注大陆的政治、社会情势，他认为现在这个时期，国内外整个世界局势，都有了很大的变化；可以说，这是我们 十八年以来，最重要的关头，也是反动大陆的最佳时机。1967年，他曾准备利用文化大革命造成的混乱局势，以特种兵、空降兵为主袭击大陆。蒋经 国制订的有关方案叫王师计划。根据1967年初提出的《王师一号计划》，国民党军队将对闽浙粤三省沿海地区和闽粤交界处实施加强军空降，两栖登陆 作战、3个空降营和1个炮兵营、1个空军战斗机联队和1个运输机联队，外加所需的海军运输、巡航舰只。《王师二号计划》则是准备用30架C119运输机运 送1个空降营和2个特种作战大队偷袭大陆。《王师三号计划》准备空降1个连和1个特种作战大队偷袭大陆。但由于美国的反对，蒋经国的王师计划最终未能 付诸实施。
在出任国防部长期间，蒋经国还负责秘密研制原子弹。1964年，大陆的原子弹、东风二型导弹研制成功后，蒋介石深恐台湾遭受大 陆的核武器攻击，他除了在官邸与行馆修筑钢骨结构及配备厚钢门的防核防空洞，在军队中不断进行防止核生化攻击的战术操演外，还决心启动原子弹研制计划，与 大陆展开竞赛。1965年4月，蒋介石指示时任国防部部长的蒋经国成立石门科学研究院筹备处。7月1日，筹备处从台北市区搬到石门营区，全称 也改为中山科学研究院筹备处，正式展开原子弹研制计划。蒋经国前后主持筹备处工作汇报19次，是原子弹研制计划的实际负责人。
在筹备期间，蒋介石企图邀请吴大猷指导原子弹的研制，并将发展原子弹的内部文件交给了吴大猷审核。然而，出乎蒋介石意料之外，吴大猷却 认为台湾腹地狭小，在战略上不利于从事核子战争，因而强烈反对台湾发展核武器。蒋介石接到吴大猷的反对意见后非常生气，他在日记中说：留美科学家如吴大猷 者，自由不羁，只知自己个人威望，而不知国家利害，亦不审政情艰巨与国际环境，殊为可叹。此种成事不足，败事有余之学者，建设工作尚未开始而先被破坏，殊 为可痛，奈何之何哉。
昨日上午，以吴大猷发表政策性之科学十年建设之经费数字，且对国防科学之经费特别提出，此为泄露国家机密，且擅自发表国家政策，以引起 匪共与国际之惊忌，不胜忧闷。下午，见静波、少谷、经国，商讨如何减轻吴言乱语之分量与国际之疑忌，并取消下午约吴之茶会，对吴作不严之教，未知果能 使之觉警。
尽管遭到吴大猷的反对，蒋经国仍继续推行原子弹研制计划。1969年7月1日，中山科学研究院正式成立，设四个研究所：第一研究所 主要负责研制原子弹；第二研究所研发火箭；第三研究所研究电子；第四研究所研发军用化学。此外，还设置了计划、设施供应、行政、主计等四个后勤支持组。然 而，随着中美关系的改善，美国政府逐步调整原先暗助与放任台湾发展核武的政策，在美国的干预下，台湾发展核武的计划最终夭折。
1968年至1969年，蒋经国曾以国防部长的身份向美方多次提出购买美国的FH.e型战机，以确保台湾空军的优势。然而，尼克松上台后，积 极谋求与大陆改善关系，坚决反对蒋介石的军事反攻计划，拒绝将新型飞机卖给台湾。为此，蒋介石曾令蒋经国多次与美方交涉，却毫无结果。蒋介石先后在日记中 记载了此事，他说：与经儿谈FH.e型机，对美使谈贷款购买。试谈结果，知美似不愿以此长程战机供我，盖恐我用此反攻大陆也，可鄙。
对美本已绝望，何必因此次FH案几遭此无端耻辱，越想越愤，故近夜连续失眠。受此痛苦，此为平生各种失败之中皆光明正大，无愧于心，而惟此次之耻辱失败之甚，故心不自安也。
没有美国的大力支持，军事反攻是毫无希望的。为此，蒋介石和蒋经国逐渐放弃了军事反攻计划，而是提出了七分政治，三分军事 的反攻原则。他在1969年2月的演讲中说：总统的军事思想是七分政治，三分军事。现在很多人不了解这个道理，以为我们六十万常备军进攻大陆，如何攻 得下，我们要明了今天大陆局势的发展，只有两个可能性：第一，大陆反毛反共势力已经同我们取得联系，一齐起来行动；第二，我们国军无论从海峡或者西南 方或者从北方进攻，只要踏上大陆，大陆就开始革命，所以七分政治、三分军事的重要性在这里。我们反攻大陆一定要采取七分政治、三分军事的办法。
蒋介石在日记中表示：大陆光复问题，如其内部不能有军事反攻之变化，或其与俄共不发生军事战争，则我原定军事反攻，以光复大陆之方针应作重新考虑，以弹性之方针为要，总以保存中华民国之国防 与三民主义之实施为原则，至于用政治或军事之解决则是手段而已。
尽管反攻无望，但蒋经国出任国防部长期间，对国民党军队的建设还是起了不少作用。对此，蒋介石曾称赞道：数年来对于军事基本 建设之政策，已有从做起之口号，而由国防部如计进行，逐条实施，已见成效，建军制度自经国接长国防部以后，五年以来，大体在内容上皆较过去进步而充 实，故基础已臻于稳定。1970年4月13日为蒋经国62岁生日，蒋介石在日记中记载道：回忆1968、1969年之间，经儿任国防长时，军事建设 乃自来台所最大进步之时期，期间以部队整编，自六十余万官兵之数减至五十四万之名额，而且其裁减者均作有计划之安置，并未有任何不利事件之发生，此为其对 国家最大贡献之一。今日为其六十二岁，特记之。
可见，蒋介石对蒋经国在国防部时期的成就还是非常满意的。而蒋经国在国防部正、副部长的五年时间里，已完全控制了国民党军权，这就为其权力交接奠定了坚实基础。
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